(1935-1937): Organização política de âmbito nacional fundada oficialmente em março de 1935 com o objetivo de combater o fascismo e o imperialismo. O programa básico da organização, divulgado em fevereiro, tinha como pontos principais a suspensão do pagamento da dívida externa do país, a nacionalização das empresas estrangeiras, a reforma agrária e a proteção aos pequenos e médios proprietários, a garantia de amplas liberdades democráticas e a constituição de um governo popular, deixando em aberto, porém, a definição sobre as vias pelas quais se chegaria a esse governo.
Em março, constituiu-se o diretório nacional provisório da ANL. No final do mês, a ANL foi oficialmente lançada em solenidade na capital federal à qual compareceram milhares de pessoas. Na ocasião, Luís Carlos Prestes, que se encontrava na União Soviética, foi aclamado presidente de honra da organização.
A entidade promoveu concorridos comícios e manifestações públicas em diversas cidades e teve sua atuação divulgada por dois jornais diários a ela diretamente ligados, um do Rio de Janeiro e outro de São Paulo. No dia 5 de julho, a ANL promoveu manifestações públicas para comemorar o aniversário dos levantes tenentistas de 1922 e 1924. Nessa ocasião foi lido um manifesto de Prestes propondo a derrubada do governo e exigindo "todo o poder à ANL". Vargas aproveitou a grande repercussão do manifesto para, com base na Lei de Segurança Nacional, promulgada em abril, ordenar o fechamento da organização.
Na ilegalidade, a ANL não podia mais realizar grandes manifestações públicas e perdeu o contato com a massa popular que com ela se entusiasmava. Ganharam então força em seu interior os membros do Partido Comunista e os "tenentes" dispostos a deflagrar um levante armado para depor o governo. Em novembro de 1935 estourou em Natal (RN) um levante militar em nome da ANL. Em seguida ao movimento em Natal, que obteve apoio popular e chegou a assumir o controle da cidade por quatro dias, foram deflagrados levantes em Recife e no Rio de Janeiro. O governo federal não teve dificuldade para dominar a situação, iniciando logo a seguir intensa repressão contra os mais variados grupos de oposição atuantes no país, vinculados ou não ao levante. A ANL, alvo principal dessa onda repressiva, foi inteiramente desarticulada.